อดีตเป็นเทศมนตรีเทศบาลตำบลพระพุทธบาท ต่อมาปี พ.ศ. 2549 ได้รับการเลือกตั้งเป็นสมาชิกวุฒิสภาจังหวัดสระบุรี หลังจากนั้น พ.ศ. 2550 ลงสมัครเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรสังกัดพรรคประชาธิปัตย์ แต่ไม่ได้รับการเลือกตั้ง โดยได้คะแนนมาเป็นอันดับที่ 3 (มี ส.ส. ได้ 2 คน) ต่อมา พ.ศ. 2552 พรรคพลังประชาชนถูกยุบพรรค นายวีระพล อดิเรกสาร ซึ่งเป็น ส.ส.สระบุรี และเป็นกรรมการบริหารพรรคพลังประชาชนถูกติดสิทธิ์ทางการเมือง นายองอาจจึงลงสมัครรับเลือกตั้งอีกครั้ง และได้รับการเลือกตั้งเป็นครั้งแรก

ต่อมา พ.ศ. 2554 ย้ายไปสมัครเป็นสมาชิกพรรคเพื่อไทย[1] โดยการชักชวนของพลตำรวจเอกประชา พรหมนอก ซึ่งมีศักดิ์เป็นญาติ[2] และลงสมัครรับเลือกตั้งเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดสระบุรี

สมาชิกสภาผู้แทนราษฎร

องอาจ วงษ์ประยูร ได้รับการเลือกตั้งเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรมาแล้ว 3 สมัย คือ

1. การเลือกตั้งซ่อมสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดสระบุรี พ.ศ. 2552 จังหวัดสระบุรี สังกัดพรรคประชาธิปัตย์
2. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2554 จังหวัดสระบุรี สังกัดพรรคเพื่อไทย
3. การเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2562 จังหวัดสระบุรี สังกัดพรรคเพื่อไทย